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中國科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國家研究中心研究員劉洪陽(yáng)、副研究員刁江勇和博士研究生司陽(yáng)等，聯(lián)合北京大學(xué)教授馬丁、中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所研究員溫曉東、香港科技大學(xué)教授王寧等，在富缺陷石墨烯載體表面精準構建了全暴露Pt_n團簇催化劑，實(shí)現了高效催化2,4-二硝基甲苯多步加氫，并在亞納米尺度下探討了2,4-二硝基甲苯加氫的金屬結構的依賴(lài)性。近日，相關(guān)研究成果在線(xiàn)發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。

芳胺是重要的有機化工原料和化工中間體，被廣泛應用于醫藥、農藥、染料、聚合物等功能性化合物的合成。芳胺類(lèi)化合物可通過(guò)其對應的硝基芳烴還原制備。2,4-二氨基甲苯是高附加值芳胺化合物，由2,4-二硝基甲苯加氫制備，被應用于聚氨酯工業(yè)。由于二硝基芳烴存在兩個(gè)硝基官能團，其加氫反應需要經(jīng)過(guò)相當復雜的多步加氫過(guò)程，且這一過(guò)程涉及多個(gè)串聯(lián)反應和并聯(lián)反應。對于二硝基芳烴的多步加氫反應，傳統的負載型鉑族金屬催化劑存在活性較低、穩定性差、價(jià)格昂貴、原子利用率低等問(wèn)題。因此，亟需開(kāi)發(fā)具有高活性、高金屬利用率和低成本的高效催化劑。

該團隊在富缺陷的納米金剛石-石墨烯（ND@G）載體表面精準構建了Pt_n團簇催化劑（Pt_n/ND@G），通過(guò)球差電鏡、XPS和X射線(xiàn)吸收譜等手段進(jìn)行了系統表征，證明了Pt的全暴露團簇結構?？蒲腥藛T在2,4-二硝基甲苯加氫性能測試中，比較了Pt_n團簇、Pt₁單原子及Pt_p納米顆粒之間催化加氫性能的差異。在溫和條件下，Pt_n/ND@G催化劑在加氫反應中表現出優(yōu)異的催化活性和選擇性，并能夠至少循環(huán)使用5次，展示出良好的循環(huán)穩定性。同時(shí)，Pt_n/ND@G催化劑對含有不同官能團的二硝基芳烴多步加氫反應也表現出優(yōu)異的催化性能。實(shí)驗和密度泛函理論計算表明，Pt_n團簇中多個(gè)活性位點(diǎn)之間的協(xié)同作用促進(jìn)了硝基芳烴底物和H₂的共吸附/活化；同時(shí)，Pt_n團簇對中間體和產(chǎn)物具有適度的吸附能力，使得該多步加氫反應具有優(yōu)異的催化性能。此外，Pt單原子催化劑由于單一活性位點(diǎn)難以同時(shí)吸附活化硝基芳烴底物和H₂，表現出較低的活性。該研究構建了全暴露Pt團簇活性結構，實(shí)現了原子利用率和反應性能的最大化，這為開(kāi)發(fā)高效多步加氫催化劑提供了新思路。

研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、中國科學(xué)院相關(guān)項目的資助，并獲得上海同步輻射光源和北京同步輻射光源的支持。

論文鏈接

全暴露Pt_n團簇催化劑催化2,4-DNT多步加氫示意圖